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北理工在金屬锂電極界面調控取得最新研究成果


近日,北京理工大学前沿交叉院黄佳琦教授课题组在认识金属锂电极界面生成规律方面取得了重要进展。该研究成果以《Identifying the Critical Anion?Cation Coordination to Regulate Electric Double Layer for Efficient Lithium Metal Anode Interface》为题在线发表在化学类顶级国际期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》(《德国应用化学》,影响因子12.959)。本文的通讯作者为北京理工大学前沿交叉院黄佳琦教授,第一作者为北京理工大学材料学院/前沿交叉院博士研究生许睿。

電極/電解液界面的生成與演化行爲從本質上決定了電化學儲能器件的效率與壽命。金屬锂負極的引入對于實現高比能電池具有至關重要的意義,但由于其本征高反應活性所帶來的體系複雜性,領域內目前對金屬锂界面生成及調控規律的認知仍相當匮乏。

傳統地,人們普遍認爲電解液成分中熱力學穩定性最低的成分必然決定了金屬锂表面固態電解質界面相(SEI)的生成,但並未對此標准的適用性進行更微觀尺度地理解和探索。

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图1. 模型电解液体系实现不同的硝酸根阴离子缔合方式

500万彩票网平台前沿交叉院黃佳琦教授團隊在最新的研究工作中對控制金屬锂表面SEI生成的因素進行了雙電層尺度的解析。在此工作中,作者以含有硝酸锂(LiNO3)的模型電解液作爲研究對象,對比了不同NO3?陰離子締合方式下的SEI生成行爲和金屬锂保護效果(圖1)。

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图2. 不同极性的溶剂体系下,金属锂电极表面的双电层结构,其控制了后续的SEI生长行为。

系統的研究結果證明,陰-陽離子間的直接締合可中和陰離子自身的負電特性,使得陰離子可以接近同樣荷負電的金屬锂電極表面,從而參與SEI的構建。在強極性溶劑如DMSO體系下,陰-陽離子間的相互作用被嚴重削弱,導致陰離子無法進入金屬锂雙電層內分解構建SEI(圖2)。

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图3. 引入多价阳离子(以Cu2+爲例)同時促進陰陽離子締合與調控金屬锂雙電層內的陽離子聚集行爲,從而實現更高的電池循環效率。

此工作進一步指出,引入以Cu2+爲例的多價陽離子可通過強陰-陽離子締合的方式促進陰離子在金屬锂雙電層內的富集,以實現更加穩定的陰離子誘導型SEI,提升電池的庫倫效率與循環壽命(圖3)。

此工作爲理解金屬锂界面構築規律提供了更爲深入的底層認識,爲設計穩定高效的金屬锂負極提供了重要的理論支撐。


附作者簡介:

黄佳琦,北京理工大学前沿交叉科学研究院教授,博士生导师,九三学社社员。主要开展高比能电池能源化学研究。在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Bull.等期刊发表研究工作100余篇,h因子为77,其中50余篇为ESI高被引论文。入选首届中国科协青年人才托举计划,获评中国化工学会侯德榜化工科技青年奖,中国颗粒学会青年颗粒学奖,国家万人计划青年拔尖人才,2018-2020年科睿唯安高被引科学家等。

論文詳情:

Identifying the Critical Anion?Cation Coordination to Regulate Electric Double Layer for Efficient Lithium Metal Anode Interface

Rui Xu, Xin Shen, Xia-Xia Ma, Chong Yan, Xue-Qiang Zhang, Xiang Chen, Jun-Fan Ding, Jia-Qi Huang*

Angewandte Chemie International Edition

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013271


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